귀금속이 담지된 촉매를 이용한 셀룰로우스의 직접 전환

Abstract

이번 연구에서는, 셀룰로우스를 이용하여 폴리올(소르비톨, 마니톨, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜) 과 H2를 생산하는 연구를 진행하였다. 촉매로는 여러가지 귀금속(Pt, Ru, Ir, Rh, Pd)이 담지된 활성탄과, Pt이 담지된 제올라이트와 Pt이 담지된 메탈 옥사이드가 사용이 되었다. 사용된 촉매의 특성분석으로는 N2 물리흡착, ICP-AES, H2-TPR, CO 화학흡착, TEM, NH3-TPD가 수행되었으며, 사용된 셀룰로우스의 특성분석을 위하여 CHN 분석과 X선 회절분석이 수행되었다. 셀룰로우스의 전환율은 사용한 촉매의 유무와 종류에 크게 의존하지 않다. 이 결과는 용매로 사용한 물에서 생성된 H+이온의 농도에 의존함을 알 수 있었다. 이것은 473 K이상의 높은 온도에서 물이 가역적인 H+이온을 발생시키기 때문이다. Pt/AC는 여러 귀금속이 담지된 활성탄 (Pt/AC, Ru/AC, Ir/AC, Rh/AC, Pd/AC) 중에서 가장 높은 폴리올의 수득률을 보였다. H-ZSM-5의 SiO2/Al2O3의 비가 증가할수록 Pt의 분산도는 감소하였다. Pt/Na-ZSM-5의 경우, Pt/H-ZSM-5에 비해 매우 낮은 분산도를 보였다. Pt/H-ZSM-5의 경우 SiO2/Al2O3의 비가 증가할수록 산점의 총량은 감소하는 것을 보였다. 수소분위기에서 셀룰로우스의 폴리올로의 전환을 수행하였을 때, Pt/H-ZSM-5의 경우 SiO2/Al2O3의 비가 감소할 수록 폴리올의 전체 수득률이 증가하는 것을 보였다. 이것은 Pt의 분산도가 중요한 인자로 작용하였다. 반면에 수소가 없는 분위기에서 셀룰로우스를 수소로 전환시키는 반응을 수행하였을 때, Pt/H-ZSM-5(150)이 가장 높은 수소 형성속도를 나타내는 것을 확인하였다. 이 반응에서는 Pt의 분산도와 표면의 산도, 외부표면적과 표면의 친수성이 복합적인 요인으로 작용하여 반응한 것으로 예측된다.