뒤틀려 적층된 수 층 그래핀에서의 이차조화파 발생 연구

Abstract

육각형 구조의 탄소 원자 배열로 이루어진 대표적 이차원 물질인 단층 그래핀은 결정 구조에 있어 반전 대칭성을 가지고 있어 원칙적으로 이차 비선형 광 특성이 나타나지 않는다. 따라서 단층 그래핀에서 삼차 비선형 광 특성이 기본 비선형 광특성이 되며, 이러한 성질을 이용하여 극초단 레이저 발진을 위한 포화 흡수체나 비선형 삼차조화파 발생 등에 대한 연구가 진행되어 오고 있다[1, 2]. 또한 단층 그래핀의 페르미 준위를 조절하여 20배 이상 증대된 삼차조화파 신호 발생에 대한 연구가 최근 보고되고 있다[3]. 단층 그래핀 두 겹을 뒤틀어 적층 하였을 경우 그래핀의 반전 대칭성이 깨져 이차 비선형 광특성이 나타날 수 있다[4]. 또한 뒤틀려 적층된 그래핀에서 생성되는 무아레 패턴 (Moiré pattern)에 의하여 단층 그래핀에서 관찰할 수 없는 새로운 전기/광학적 특성이 나타날 수 있게 된다. 예를 들어, 무아레 패턴에 의하여 생성된 상태밀도의 반 호프 특이점 (VHS, Van Hove Singularity)의 에너지 간극과 입사 광원의 에너지가 서로 공명관계에 있을 때 빛과 물질 간 강한 상호작용이 일어날 수 있다[5] . 본 논문에서는 뒤틀려 적층된 수 층 그래핀에서의 향상된 이차조화파 발생을 관찰하고 강한 이차조화파 발생이 나타나는 이유를 살펴보고자 하였다. 화학기상증착법 (CVD, Chemical Vapor Deposition)을 이용하여 과성장한 그래핀을 SiO2 100 nm/Si 기판에 전사하고, 1560 nm 펨토초 광원(펄스 폭 100fs, 반복률 80 MHz, 중심 파장 1560 nm, Toptica)을 그래핀에 수직 입사하여 발생하는 비선형 광 신호를 관찰하였다. 두 층 및 네 층으로 추정되는 그래핀에서 단층 그래핀과 달리 이차조화파 발생을 관찰할 수 있었다. 특히 네 층의 그래핀의 특정한 구역에서 매우 강한 이차조화파 발생을 관찰하였다. 해당 위치에 대한 비선형 광신호 매핑과 두가지 파장(532 nm, 633 nm)에 대해 라만 측정을 이용하여 대략 16°와 9°를 포함한 각도로 뒤틀려 적층된 그래핀임을 알 수 있었다. 또한 입사하는 광원의 편광에 따른 이차조화파 발생 특성에 대한 추가 분석을 통하여 뒤틀려 적층된 수 층 그래핀의 구조가 D3h, C3v, D3, C3 중 하나임을 추측할 수 있었다 . 마지막으로 비선형 광특성을 정량화 하기 위하여 단층 MoS2에서 발생하는 이차조화파 발생 크기를 비교하였다. 동일한 조건에서 단층 MoS2에 비해 약 64배 큰 이차조화파 발생 신호를 네 층 그래핀에서 관찰할 수 있었고 이로부터 관측한 네 층 그래핀의 이차 비선형 광 계수가 약 86 pm/V로 추정되었다.